Александровская слобода известна с середины XIV века. С 11 декабря 1513 здесь был построен загородный дворец великого князя Василия III — он приезжал сюда с семьёй и двором. Дворец не сохранился до нашего времени.
В 1513 году в Слободе был освящён Покровский собор, позднее переосвящённый как Троицкий. В наше время он выглядит немного по-другому, нежели в XVI веке: некоторые архитектурные изменения, например, в форме окон, принадлежат более позднему времени. Собор был первоначально двухцветным: ныне закрашенные красно-кирпичные детали соседствовали с белокаменными. Фресковая роспись, сохранившаяся в соборе, принадлежат частично к XVI веку; к этому же времени относится белокаменная резьба внутренних порталов.
Иван Грозный оказался в Александровской крепости — «опришном» владении Елены Глинской (то есть перешедшем ей после смерти мужа, Василия III) — в начале 1565 года, уехав от «многих каменных дел», чтобы «его, государя, Бог наставил». В грамотах, которые он направил в столицу, царь сообщал, что «гневу и опалы» нет на бояр и дворян, которые не только «тащили» царскую казну, но и «измены делали», не желая воевать с недругами.
Успенский храм
Слобода превратилась в фактическую столицу государства, здесь была учреждена опричнина, в слободе функционировали опричные приказы, опричная Боярская дума и ряд других учреждений. Отсюда был совершён поход на вольный Великий Новгород. Английский путешественник Флетчер писал, что Александрова слобода при Иване Грозном по доходам стояла на первом месте среди других городов Руси. В Москву Иван IV ездил «на невеликое время».
Деревянные укрепления, воздвигнутые в своё время по распоряжению Елены Глинской, царь велел выложить кирпичом «от земли до стрельниц» (бойниц).
Знаменитые ворота Софийского собора в Новгороде (1336), вывезенные Иваном Грозным при разграблении города, украсили южный вход из гульбища в Успенский (Троицкий) собор. Религиозные сюжеты на вратах соседствуют со сказочными (например, изображение кентавра — сказочного китовраса). Врата были выполнены старинной техникой, при которой по предварительно сделанным прорезям растиралось жидкое золото со ртутью.
Западный вход из гульбища в главный собор крепости также украсили старинные врата (1344—1358), вывезенные Грозным из тверского Спасо-Преображенского собора. Одна пластина врат сохранила гравировку с Троицей.
Икона «Св. Фёдор Стратилат и вмч. Агафья». Вклад царя Фёдора Алексеевича и царицы Агафьи Семёновны Грушецкой в Александровский Успенский монастырь
Александровский Кремль стал едва ли не главным местом международных переговоров и подписания соглашений. Сюда прибывали послы и посольства Англии, Швеции, Крыма, Великого княжества Литовского (затем Речи Посполитой), Дании, папского престола и иных государств. С 1568 года в слободе располагалась царская книгописная палата и печатный двор.
В 1581 году царь покинул крепость в Александровской слободе и больше никогда сюда не возвращался.
Во второй половине XVII века на территории бывшей царской крепости был устроен Успенский женский монастырь. Восстанавливается Успенская церковь, возводятся стены ограды и угловые башни, строится келейный корпус. Государь Феодор Алексеевич вместе с царицей Агафьей Семёновной Грушецкой, поставили в иконостас Александровского Успенского монастыря икону святого Феодора Стратилата и святой мученицы Агафии.
